Nel 1890 Bartolo Longo diede vita all’Osservatorio Meteorologico-Geodinamico-Vulcanologico, il cui primo direttore fu il Prof. Francesco Denza, barnabita. La struttura, oggi non più funzionante, era molto nota e apprezzata nel mondo per tutta la prima metà del Novecento. Ciò che ne resta è sistemato al primo piano della palazzina, nel Museo Vesuviano, al quale si accede attraverso il secondo ingresso, posto sul retro di quello del villino. Il dotto sacerdote napoletano Giovanni Battista Alfano, membro di varie accademie italiane e straniere, autore di monografie e apprezzati volumi sul Vesuvio e sulla sismologia in generale, ne fu il direttore, dal 1906 al 1933, per volere dello stesso Longo. È per questo che il Museo è oggi dedicato a lui. In esposizione vi è un gran numero di campioni di rocce, lave e minerali, stampe, acquerelli, fotografìe, quadri a olio e riproduzioni che hanno per soggetto le successive eruzioni del Vesuvio dal 79 d.C. fino al 1944 e altro materiale relativo al vulcano campano.